Les collections du musée se sont formées à partir de dons des membres de la société dès 1844. Le musée est installé à partir de 1876 à l’Hôtel de Ville d’Angoulême. Au sortir de la Seconde Guerre mondiale, les collections sont transféré dans l’immeuble qu’un bienfaiteur, Jean George, lègue, avec les riches collections qu’il contient, à la Société et où se trouve maintenant son siège et sa bibliothèque.
— Atout
Lapidaire gallo-romain et médiéval. Collections protohistoriques (bronzes du dépôt de Vénat IXe siècle-début VIIIe siècle av. J.-C. ; mobilier de tombes de l'âge du Fer). Faïences locales XVIIIe au XXe siècles.
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