Le fonds principal provient du produit des fouilles archéologiques entreprises sur le site médiéval du château de Montségur. Fouilles effectuées par le Grame (Groupe de Recherches Archéologiques de Montségur et de ses environs) sous contrôle de la Direction régionale des affaires culturelles.
— Atout
Il rassemble les vestiges préhistoriques découverts dans les grottes des environs, ainsi que des objets provenant du château : accessoires de vêtements (boucles de ceinture), boulets, armes, deniers en billon des comtes de Toulouse, des seigneurs de Melgueil (Mauguio près de Montpelier) de l'archevêque et du comte de Narbonne (XIIIe siècle), pièces diverses d'usage quotidien des XVe au XVIIIe siècles. La visite du musée est le complément incontournable pour bien appréhender ce qui est vu sur le site du château. Le musée se situe dans le village (bâtiment de la mairie), à 1,5 km environ du parking du château.