La majeure partie des collections du musée a été regroupée par Monsieur Pierre Vetter, géologue et fondateur du musée, notamment au cours de sa carrière aux Houillères d'Aquitaine. Elle regroupe de nombreux fossiles et minéraux, datant pour la plupart de la période du Carbonifère. Un dépôt important a été effectué au début des années 1980 par la Société des Lettres, Art et Sciences de l'Aveyron. Cette collection a été constituée par Monsieur Adolphe Boisse, géologue du XIXe siècle.
— Atout
Le musée présente toute la richesse géologique de la région : roches, minéraux et fossiles. Une part importante du musée est consacrée aux très nombreux fossiles qui ont été découverts dans la région au cours de l'exploitation du charbon. En effet, il possède l'une des plus belles collections de fossiles de fougères et d'autres plantes aujourd'hui disparues. Ces fossiles, vieux de 300 millions d'années, sont en fait les vestiges d'une forêt tropicale qui fut à l'origine de la formation du charbon. Le musée expose notamment un fossile unique en Europe : le reste d'un tronc d'arbre de près de 4 mètres de hauteur. L'histoire du charbon est également présentée, depuis sa formation jusqu'à son exploitation par l'homme, notamment à ciel ouvert. De très belles maquettes du XIXe siècle sont exposées, comme celle de l'ensemble du bassin houiller de Decazeville à l'échelle 1/5000e qui fut présentée lors de l'exposition universelle de Paris en 1900.