Le musée est l’œuvre de Paul Arbaud, qui rassemble en ce lieu un ensemble tout à fait exceptionnel, tant par l’ampleur que par la diversité et la qualité des pièces et objets. A sa mort, il lègue l'ensemble à l'Académie des Sciences, Agriculture, Arts et Belles-Lettres d'Aix. Le fonds Mirabeau est légué par Lucas de Montigny. Le musée est également le siège de l’Académie des Sciences, Agriculture, Arts et Belles-Lettres d’Aix-en-Provence
— Atout
Collection de faïences provençales du XVIIIe siècle, en particulier de Moustiers, Marseille (quelques pièces exceptionnelles sorties des cinq plus grandes fabriques de l'époque : Saint-Jean-du-Désert, Fauchier, Leroy, Gaspard Robert et la Veuve Perrin), Apt, Avignon, Varages. Quelques peintures remarquables, dont un triptyque flamand du XIVe siècle, ensemble de sculptures en bois. Dix-huit portraits des membres de la famille de Mirabeau, légués à l'académie par la dernière descendante de cette famille, Mme de Martel, plus connue sous son nom de plume : Gyp. Parallèlement à sa collection d’objets, Paul Arbaud a rassemblé une très riche bibliothèque accrue depuis par quelques legs importants. Ce sont plus de 1.600 manuscrits (manuscrits reliés, du XIV au XXe siècles, provenant du Parlement, de la Cour des Comptes d'Aix, de diverses institutions provençales et méridionales, de familles, de communautés, de confréries. On y trouve également des monographies de localités ou d'édifices, des biographies, ainsi que des manuscrits littéraires et scientifiques), livres, ainsi que des fonds d’archives privées (dossiers formant plus de 6.000 articles sur les familles, les communes et communautés, les institutions, les corps d'arts et métiers) comme celle de la famille Mirabeau.
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